陕西省级高层次人才
西安交大青年拔尖人才支持计划
查理大学优秀博士论文
中国科学技术大学优秀毕业生
2017.10 - 2021.09 捷克查理大学 物理与大分子化学系 博士学位
导师:Prof. Maksym Opanasenko, Prof. Jiří Čejka
2014.09 - 2017.06 中国科学技术大学 化学与材料科学学院 硕士学位
导师:杜平武 教授
2010.09 - 2014.07 西南石油大学 材料科学与工程学院 学士学位
2024.05 - 至今 西安交通大学 化学工程与技术学院 工业催化研究所
合作团队:杨贵东 教授
2022.01 - 2024.04 法国国家科学研究中心 催化与光谱化学实验室
合作导师:Dr. Svetlana Mintova
2021.10 - 2021.11 捷克查理大学 物理与大分子化学系
研究方向
1. 热/光热催化烯烃环氧化
氧气直接环氧化烯烃(如制环氧丙烷)具有原子经济性高、成本低等优势,但面临氧气活化难、过度氧化导致选择性差的核心挑战。对此,课题组致力于开发高效热/光热沸石基催化剂,实现温和条件下烯烃的高效、高选择性环氧化。
2. 硝基苯催化加氢及加氢烷基化
针对硝基苯加氢制苯胺及硝基苯与CO₂/H₂耦合加氢烷基化制备N-甲基苯胺与N,N-二甲基苯胺等反应中传统催化剂面临的活性组分易烧结失活、选择性低等挑战,课题组致力于开发沸石封装金属纳米颗粒催化剂,通过金属活性位点与沸石限域效应及酸性位的协同作用,实现硝基苯高效转化,并推动CO₂作为绿色甲基源在烷基化反应中的应用。
3. CCUS-液胺捕集并低能耗解吸CO2
液胺化学吸收法利用胺液吸收剂与CO₂发生可逆反应实现选择性捕集,技术成熟且应用广泛,但面临解吸能耗高、运行成本大的挑战。为此,课题组致力于开发低能耗解吸技术,聚焦于沸石催化胺液解吸过程,开展沸石催化剂的设计与合成研究。

4. 固废资源化利用
煤气化渣是煤在气化炉中气化后产生的固体废弃物,我国年产量达4000-5000万吨。实现其规模化消纳与高值化利用是当前面临的关键挑战。对此,课题组聚焦煤气化渣的资源化利用,开展了制备沸石及活性炭产品等研究。

研究背景与基础
1. 新型拓扑结构沸石材料的设计与开发
瑞典矿物学家Axel F. Cronstedt于1756年首次发现一些矿物被加热时出现似乎沸腾的现象,据此将这类矿物命名为Zeolite(中文译为沸石),意为Boiling Stone(沸腾的石头)。此后,此类多种天然矿物被陆续发现。这些矿物均具有一种性质:脱水后的沸石可以吸附水、甲醇、乙醇、甲酸,但不能吸附二乙醚、丙酮、苯等分子,J.W. McBain称之为 “Molecular Sieve (分子筛)”。1858年 H. Eichhorn又发现此类材料的阳离子在溶液中可以被其他阳离子可逆交换。一项重大突破是1930年W. H. Taylor 首次解析出Analcite沸石的晶体结构。1963年 J. V. Smith首次定义了沸石: an aluminosilicate with a framework structure enclosing cavities occupied by large ions and water molecules, both of which have considerable freedom of movement, permitting ion-exchange and reversible dehydration。

严格定义上讲,沸石是一类主要由硅铝酸四面体通过桥氧键相连而组成的三维结晶的微孔材料。然而目前,沸石的骨架元素已不再局限于硅和铝元素,而是拓展为B、Ga、Ge、Ti等元素,也被称为Zeotypes(类沸石材料),例如AlPO, SAPO, GaPO, titanosilicates, germanosilicate等。
沸石材料的发现人对该材料具有命名权,只有经过国际沸石协会严格论证后的沸石结构才会被授予一个由三个英文字母组成的编码作为其结构身份证。理论上,沸石具有数十万种结构,然而迄今为止,被国际沸石协会认证的天然沸石和合成沸石的拓扑结构仅有260余种。因此,开发合成方法制备新型拓扑结构沸石材料成为沸石研究领域的一个重点和难点。

2. 沸石结晶生长机理与形貌调控
1862年H. Saint-Claire-Deville在出版的笔记中提及通过加热硅酸钾和铝酸钠混合物在170°C可以实现水热合成沸石材料。现代合成沸石起始于1940s,R. M. Barrer首次制备出合成沸石P and Q。接下来是R. Milton在1949开始陆续合成出沸石A, B 和C。该领域的一个里程碑事件是1961 R. M. Barrer和 P. J. Denny 通过引入有机模板剂tetramethylammonium hydroxide(TMAOH)成功制备出沸石 A,X和Y。此后通过引入tetraethyl- (TEAOH) 和tetrapropylammonium hydroxide (TPAOH)有机模板剂,分别制备出首例高硅沸石beta,ZSM-5,以及首例纯硅沸石Silicalite-1。另一个重要进展是1978年E. M. Flanigen首次引入氟离子矿化剂在中性条件下合成纯硅Silicalite-1沸石,此后氟离子在合成硅锗沸石种发挥至关重要的作用,极大地推动了合成沸石的发展。这些天然沸石和合成沸石材料具有令人非常激动的性质,在基础研究领域指引无数科研人员数十年潜心研究,在工业应用领域创造了无尽的价值。
早期的合成沸石研究较为缓慢,得益于先进合成与表征技术,合成沸石经历了50多年的快速发展。然而由于沸石合成原料多,并且受酸碱度、水含量和温度等影响非常大,致使沸石结晶与生长过程非常复杂。因而,需要精确调控沸石合成过程中的各个参数,研究其生长过程、探究结晶生长机理。



3. 先进的原位/非原位表征
沸石的两个决定性特征是其拓扑结构和化学成分,两者之间的相互作用真正决定了沸石的特性及用途。探究沸石的结构特性及化学特性需要借助多种表征手段,常用的结构和化学性质表征手段包括单晶/粉末X射线衍射、电子显微镜、紫外-可见光谱仪、同步辐射X射线衍射/吸收谱、红外光谱、固体核磁等。

4. 沸石在气体吸附和分离中的应用
相比于硅溶胶、多孔碳、高分子、介孔硅和金属有机框架等吸附剂材料,沸石具有不可比拟的优势:①拥有匹配的分子级孔道尺寸,能够筛分目标分子;②化学组成丰富,可根据应用需求调节其化学性质;③良好的热稳定性;④良好的机械性能;⑤价格低廉。沸石是一种理想的吸附材料,具有重要的工业应用价值。沸石的拓扑结构、硅铝比、阳离子类型和数量、亲/憎水性、活性吸附位点引入都将极大的影响并改善其吸附/分离性能。目前常用于N2/O2、CH4/N2、CH4/CO2、丙烯/丙烷分离,挥发性有机物(VOC)吸附等。
