研究结果被Angew. Chem. Int. Ed.接收并在线发表
- 发布时间：
- 2018-07-30
- 文章标题：
- 研究结果被Angew. Chem. Int. Ed.接收并在线发表
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论文题目：Sol-Gel Synthesis of Metal-Phenolic Coordination Spheres and Their Derived Carbon Composites
植物多酚，广泛存在于蔬菜、水果、茶叶中，可以通过萃取分离大规模制备，被用于皮革、墨水、医药及水处理等领域。实现自然界中植物多酚及其衍生物的有效利用，将其转化为新型功能材料，是目前新材料研究的方向之一。基于植物多酚与金属离子强的配位作用以及纳米技术，新型金属-多酚配合物纳米材料被合成并用于多个领域，如药物传递、光热治疗、磁共振成像、催化、能源存储与转化。但是，由于植物多酚易被氧化，以及金属和植物多酚之间强的配位相互作用，导致金属-多酚的组装过程难以有效控制，限制了金属-多酚配位聚合物在分子及纳米尺度上的有效调控。
受到传统溶胶-凝胶法合成二氧化硅胶体球的启发，我们提出了一种普适的甲醛辅助金属-配体交联策略合成金属-多酚配位聚合物胶体球（~ 300 nm）。该合成方法首先采用甲醛在弱碱性条件下将植物多酚预交联形成寡聚物，进一步加入一定量的金属离子，通过金属-配体交联，形成金属-多酚配位聚合物胶体球。采用该合成策略可在分子水平上有效调控金属的种类，现已合成包括铁、钴、镍、铜、锌、铝、铈在内的单金属-多酚配位聚合物，双金属-多酚配位聚合物及五金属-植物多酚配合物等11种新型配位聚合物胶体球。同时，配位聚合物中的金属含量在一定范围内可任意调控。这种金属-多酚配位聚合物可用来构建核酸检测平台，成功实现了miRNA-21（一种在肿瘤细胞中高表达的小RNA）的高灵敏检测，并可有效区分单碱基突变的同源miRNA-21。进一步，将该材料通过高温碳化，可以制备M/N-C (M=Fe, Co)型电催化剂，在氧气还原（oxygen reduction reaction）方面展现出良好的催化活性、稳定性及抗甲醇能力。同时研究发现，这种催化剂的催化性能高于其他采用金属-多酚配合物为前驱物制备的催化剂，证明了胶体球均一的结构利于高性能催化剂的制备。
该研究工作以“Sol-Gel Synthesis of Metal-Phenolic Coordination Spheres and Their Derived Carbon Composites”为题在发表在Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 9838-9843。
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