西安交大前沿院在中性水系有机液流电池研究中取得突破
点击次数：
发布时间：2025-08-28
发布时间：2025-08-28
文章标题：西安交大前沿院在中性水系有机液流电池研究中取得突破
内容：
Multi-hydrogen bond engineered imidazolium-functionalized naphthalene diimides for stable two-electron storage in aqueous organic flow batteries
全文速览：
中性水系有机氧化还原液流电池（AORFBs）的发展因有机电解液材料的稳定性不足而受到严重制约，尤其是在长时间的氧化还原过程中表现尤为明显。本工作通过咪唑驱动的多氢键工程策略，开发了具有卓越溶解性（1.43 M）和构型稳定性（核独立化学位移值NICS：-18.544 → -14.577）的萘二酰亚胺（NDI）衍生物。分子动力学模拟（MD）结合实验表征，定量验证了涉及（i）定向羰基、（ii）咪唑基团和（iii）跨越萘二甲酰亚胺核心及烷基链末端的羟基的协同氢键网络。在1 M电池循环中展现出前所未有的稳定性——在700次循环（27天）中每日容量保持率高达99.9355%。本工作通过咪唑调控的层级氢键结构，克服了萘二酰亚胺材料在水系有机氧化还原液流电池中固有的溶解性与稳定性之间的权衡难题。
背景介绍：
面对全球对安全高效储能方案的迫切需求，中性水系有机液流电池（AORFBs）因其高安全性和环境友好性成为备受关注的下一代储能技术。AORFBs采用可调控的小分子有机电解质，具有合成简便、成本低及多电子转移等优势，其中萘二酰亚胺衍生物作为负极材料，凭借其稳定的双电子氧化还原特性和可功能化分子结构，展现出高理论容量和优异的电化学稳定性。然而，传统烷基链修饰策略在提升水溶性的同时，难以有效构建丰富的氢键网络，限制了材料性能的进一步提升。
文章亮点：
针对这一挑战，本研究创新性地引入甲基咪唑和羟乙基咪唑等功能性基团，设计合成了NDI-C2-MzMe、NDI-C3-MeMz和NDI-C3-MzOH一系列新型咪唑功能化萘二酰亚胺衍生物。在NDI衍生物中通过构建多重氢键网络克服了萘二酰亚胺材料在水系有机氧化还原液流电池中固有的溶解性与稳定性之间的权衡难题。通过MD理论模拟、DFT计算、变温红外，原位核磁以及单晶结构等进一步揭示了咪唑的引入增加了分子间氢键相互作用。结果表明，这些分子通过咪唑环与阴离子间的氢键作用显著提高了溶解性（最高达1.43 M），并借助π–π堆积效应和动态氢键网络有效稳定了电化学过程中的自由基中间体，使电池在循环测试中保持优异的稳定性。该研究为发展高性能、长寿命液流电池电解质材料提供了新的分子设计思路。
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829725005252